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            中科院上海硅酸鹽所提出鋰硫電池“三明治”結構催化-導電界面構筑

            放大字體  縮小字體 發布日期:2020-06-24  來源:上海硅酸鹽研究所  瀏覽次數:304
            核心提示:鋰硫電池(Li-S)相對于傳統鋰離子電池具有更高的理論能量密度(2500 Wh/kg),有望成為未來儲能應用(包括大規模智能電網、電動
                  鋰硫電池(Li-S)相對于傳統鋰離子電池具有更高的理論能量密度(2500 Wh/kg),有望成為未來儲能應用(包括大規模智能電網、電動汽車和移動電子設備等)最有前景的候選體系之一。近年來,人們提出了多種策略來嘗試實現鋰硫電池的商業化,如開發新型正極復合材料、中間層或隔膜裝飾、多功能粘結劑和電解液添加劑等。其中,針對硫正極的微結構設計可以對硫基活性物質產生最直接的限域效應,極性宿主材料的引入可以更進一步地增強對鋰多硫化物的化學吸附,從而提高電池循環穩定性。但是非碳極性宿主固有的低電子導電性通常導致低的硫利用率,尤其是在高負載下硫分布不均勻時這種劣勢更為凸顯,因此,探索更具導電性的極性宿主材料及其與碳骨架的充分接觸方式十分必要。

             

             

            近期,中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員李馳麟與中科院寧波材料技術與工程研究所研究員楊明輝合作,設計出催化劑--催化劑“三明治”結構的、具有緊湊型二維催化-導電界面的硫宿主材料,實現高穩定性的鋰硫電池,相關成果發表在國際學術期刊Angewandte Chemie2020doi.org/10.1002/anie.202004048)上。

             

            金屬氮化物的d-軌道相互重疊,其電子電導率與金屬相當,并且在吸附鋰多硫化物方面是理想的極性材料,具有促進電荷轉移和潛在電催化的作用。然而,金屬氮化物在碳骨架中的復合方式有限,通常只是納米顆粒氮化物與碳骨架的點-點或點-面接觸,接觸面積有限,以致電荷傳輸能力受限,因此建立極性宿主顆粒(或位點)與碳骨架之間足夠接觸的連續界面(面-面接觸)仍是一個挑戰。另外,空載和非極性體積空間通常在松散的硫宿主框架中占較高的比例,離散的催化劑納米晶域和導電基底之間的點接觸無法消減這類非催化活性空間的占比,這一現象會阻礙高載量鋰硫電池的發展。合理的正極設計和微結構復合可以使空載和非極性體積空間最小化,有望促進緊湊型鋰硫電池的發展。基于此,該團隊提出了一種具有連續二維催化-導電界面的兼具催化和電子轉移功能的MoN-C-MoN “三明治”宿主結構作為鋰硫電池的硫正極宿主材料。這種三層結構沿厚度方向存在于單個納米片顆粒中,促使了雙面外層氮化物極性表面對S/Li2Sx的強保形吸附和高效轉化,以及中間碳夾層的高通量電子轉移。這些二維形貌的“三明治”結構單元可進一步自組裝成有序的三維織構,進一步加強了導電網絡和催化網絡的互連。

             

            即使宿主骨架的比表面積低(97 m2/g),吸附/催化平面的最大程度的暴露使得MoN-C@S電極在高S負載(75.7 wt%)和1C1C = 1672 mA/g)倍率下仍可穩定循環至少1000圈,且每圈容量衰減率僅為0.033%,即使在4C高倍率下比容量也可維持在515 mAh/g。將S含量增加到3.4 mg/cm2后,這種三層結構的緊致硫宿主仍然表現出良好的導電性,在500圈循環后其容量仍能保持在604 mAh/g。這種催化和導電功能之間的協同工作模式保證了S/Li2Sx的均勻沉積,避免了它們在高倍率和長時間循環后的電極厚化和失活(電極鈍化)。該工作報道的螯合-氨化方法為CMoN相的有序分離和面-面接觸提供了保證,也為二維氮化物的制備提供了新的合成方法。

             

                    以上研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的資助和支持。

             

             

            催化劑--催化劑“三明治”結構作為緊湊型二維硫宿主材料助力高穩定性鋰硫電池

             
             
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